Camptothecin

Camptothecin

Undersøgelser har vist, at substitution på position 7, 9, 10 og 11 kan have en positiv effekt på CPT-aktivitet og fysiske egenskaber, f.eks. styrke og metabolisk stabilitet. Udvidelse af lactonringen med en CH
2-enhed forbedrer også dens evner, som i homocamptothecin. Substitution i position 12 og 14 fører til inaktivt derivat.

A- og B-ringmodifikationRediger

AlkylsubstitutionRediger

Alkylsubstitution i position 7 har vist øget cytotoksicitet, f.eks. ethyl (C2H5) eller chloromethyl (CH2Cl). Disse grupper er i stand til at reagere med DNA’et i tilstedeværelse af topoisomerase I, hvilket fører til større tumoraktivitet. Det er også blevet vist, at en forøgelse af kulstofkædens længde (i position 7) fører til øget lipofilicitet og dermed større styrke og stabilitet i humant plasma.Andre 7-modificerede CPT-analoger er silatecaner og kareniteciner. De er potente hæmmer af topoisomerase I, og begge har alkylsilylgrupper i position 7, hvilket gør dem lipofile og mere stabile. Silatecaner eller 7-silylcampthotheciner har vist reducerede lægemiddel-HSA-interaktioner, hvilket bidrager til deres stabilitet i blodet, og de kan også krydse blod-hjernebarrieren. DB-67 er et 10-hydroxyderivat og er blandt de mest aktive silatecaner. BNP1350, der hører til serien af kareniteciner, udviser cytotoksisk aktivitet og evne til at overvinde lægemiddelresistens. En anden metode til at gøre CPT’er lipofile er at indføre lipofile substituenter, f.eks. iminomethyl- eller oxyiminomethylenheder. En af de mest potente forbindelser er oxyiminomethylderivatet ST1481, der har den fordel, at det kan overvinde lægemiddelresistens forårsaget af transportsystemer. basisk nitrogen i en kulstofkæde i position 7 gør forbindelsen mere hydrofil og dermed mere vandopløselig. For eksempel er der et derivat kaldet CKD-602, som er en potent topoisomerase I-hæmmer, og som med held overvinder den dårlige vandopløselighed og toksicitet, der ses med CPT.

Væsentligt større aktivitet kan opnås ved at sætte elektron-fradragende grupper som amino, nitro, bromo eller chloro på position 9 og 10 og hydroxylgruppe på position 10 eller 11. Men disse forbindelser er relativt uopløselige i vandige opløsninger, hvilket medfører vanskeligheder ved administration. Methoxygruppe på både position 10 og 11 fører samtidig til inaktivitet.

Hexacykliske CPT-analogerRediger

Hexacykliske CPT-analoger har vist stor potens. For eksempel danner methylenedioxy- eller ethylenedioxygruppe forbundet mellem 10 og 11 en 5- eller 6-ledet ring, hvilket fører til mere vandopløselige derivater og øget potens. Undersøgelser har vist, at ethylendioxy-analoger er mindre potente end methylendioxy. Årsagen er ethylendioxyanalogernes ugunstige steriske interaktioner med enzymet.

Tilsætning af en amino- eller chlorgruppe i 9. position eller en chlormethylgruppe i 7. position til disse 10-, 11-methylendioxy- eller ethylendioxyanaloger resulterer i forbindelser med endnu større cytotoksicitet, men svagere opløselighed i vand. For at opnå 10,11-methylendioxy- eller ethylendioxy-analoger med god vandopløselighed er det en god måde at indføre en vandopløseliggørende substituent i position 7. Lurtotecan opfylder disse krav; det er en 10, 11-ethylendioxyanalog med en 4-methylpiperazino-methylen i position 7 og har vist en stor potens i kliniske undersøgelser.

Der kan også dannes en ring mellem position 7 og 9, ligesom position 10 og 11. Det giver nye muligheder for at fremstille vandopløselige derivater . Disse hexacykliske CPT bliver mere aktive, når der sættes elektrontrækkende grupper på position 11 og methyl- eller aminogrupper på 10. Exatecan er et eksempel på hexacyklisk CPT, der har en 6-leddet ring over position 7 og 9 og er 10-methyl- og 11-fluorsubstitueret . Det er vandopløseligt og mere potent end topotecan.

C- og D-ringmodifikationRediger

C- og D-ringene har en væsentlig rolle i antitumoraktiviteten. Udskiftning i enhver position resulterer i en meget mindre potent forbindelse end moderforbindelsen i andre cytotoksicitetsanalyser.

Homocamptothecin

E-ringmodifikationerRediger

E-ringen tillader ikke mange strukturelle ændringer uden at miste CPT-aktivitet, fordi den er nødvendig for at binde til det aktive sted i TOP I. En mulig udskiftning er at ændre hydroxylgruppen til Cl, F eller Br, fordi deres polariserbarhed er tilstrækkelig til at stabilisere enzymkomplekset.

En anden mulig modifikation er at indsætte en methylen mellem hydroxyl og lacton på E-ringen, hvilket giver en syvleddet β-hydroxylactongruppe, såkaldt homocamptothecin (hCPT). HCPT’s hydroxyl har mindre induktiv virkning på carboxylgruppen, hvilket gør lactonen meget reaktiv. Dette forbedrer den frie hydroxylgruppes interaktion optimalt med topoisomerase I, og det kovalente kompleks, der dannes i dens tilstedeværelse, er mere stabilt. E-ringen af hCPT åbnes langsommere, og åbningen er irreversibel. hCPT’er udviser en forbedret plasmastabilitet hos mennesker på grund af nedsat proteinbinding og større affinitet for røde blodlegemer end CPT.

Skriv en kommentar