Crime Library indeholdt en omfattende samling af kriminalitetsrelaterede artikler, som var opdelt i kategorier: Seriemordere, berygtede mord, kriminelle sind, terrorister & spioner og gangstere & lovløse. Hver kategori var derefter opdelt i yderligere underkategorier. Inden for seriemordere var der f.eks. underkategorierne Mest berygtede, Seksuelle rovdyr, Virkelig mærkelige & Chokerende, Uopklarede sager, Partnere i kriminalitet og Mordere fra historien. Crime Library indeholdt også fotogallerier. Disse kan have haft alt fra 10 til mere end 100 lysbilleder. Nogle fotogallerier var fokuseret på en specifik sag, mens andre var lister over forbrydelser, der var forbundet med et tema (f.eks, “Baby til salg”, sager, hvor en person blev anholdt for angiveligt at have forsøgt at sælge sit barn), eller samlinger af usædvanlige billeder af anholdelsesfotos.
Højprofilerede forbrydelser i USA var fremtrædende på Crime Library, men webstedet indeholdt også oplysninger om historisk berygtede personer fra forskellige lande, herunder Storbritannien, Australien og Frankrig.
Alle artikler på Crime Library blev skrevet eksklusivt til Crime Library af snesevis af bestilte forfattere, hvoraf mange var true crime-forfattere, herunder Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King og Anthony Bruno.
Crime Library opretholdt funktioner på sociale medier, hvor læserne kunne interagere og diskutere kriminalsager, herunder en Facebook-side, en Twitter-konto og opslagstavler.