Mandatsperiode: 1654-1672
Lige sin forgænger kom Charles Chauncy (1592-1672) i problemer på grund af sin religiøse overbevisning. Chauncys problemer gik dog forud for hans ankomst til den nye verden og bidrog faktisk sandsynligvis til hans beslutning om at emigrere i 1638. Chauncy var tilbøjelig til at skændes om småting og havde endda afsonet en kort fængselsstraf, der blev idømt ham på grund af “hans sarte samvittighed i forbindelse med ceremonier”. (Samuel Eliot Morison)
Trods sådanne episoder af uoverensstemmelse fortsatte præsident Chauncy ad den vej, som Henry Dunster havde udstukket. Chauncy’s synspunkt omfavnede både religiøs ortodoksi og videnskabelig nysgerrighed. På den ene side krævede han, at de studerende skulle følge et strengt program af religiøse andagter. (Som Morison bemærker: “Det er et sikkert gæt, at ingen generation af Harvard-studerende har lyttet til så mange prædikener som præsident Chauncys elever.”) På den anden side støttede han Galileos moderne astronomiske perspektiv, og kollegiet modtog sit første teleskop kort før hans død i embedet. Mange betragter Chauncy som den førende lærde i sin tids New England og måske den mest lærde af alle Harvard-præsidenter i kolonitiden. Arabisk var blot et af de mange fremmedsprog, som han beherskede.
I løbet af Chauncy-årene blomstrede Amerikas første universitetspresse op i gården og producerede materialer på både engelsk og indfødte sprog. (Det var ikke al sådan aktivitet, der faldt i god jord på den anden side af floden i Boston: i 1662, som reaktion på uspecificerede mængder fra Harvards trykkeri, vedtog den store og generelle domstol Bay Colony’s første lov om bogcensur). Den måske mest bemærkelsesværdige udgivelse var den 1.200 sider lange indianerbibel (1663), der blev oversat til algonquisk af John Eliot. Indianerbibelen – den første bibel, der blev trykt i Nordamerika – forblev i brug i næsten to århundreder. I denne periode fik Harvard også sin første indfødte amerikanske kandidat: Caleb Cheeshahteaumauk, årgang 1665.
En uendelig frustration var Chauncys årlige løn på 100 pund, hvoraf en stor del blev betalt i varer. Det var mere end Dunsters løn (i gennemsnit £55 om året), men næppe nok til Chauncys kone, otte børn (Chauncys seks sønner dimitterede fra Harvard: to i 1651, en i 1657 og tre i 1661) og tre tjenestefolk. Trods forskellige appeller til den koloniale lovgivende forsamling i Boston lykkedes det aldrig Chauncy at få en lønforhøjelse.
Chauncy døde i embedet den 29. februar 1672 (= 19. februar 1671 i den julianske kalender, der dengang blev brugt af de engelske kolonister).