Boone spillede i Charles L. Mees debut i Los Angeles i 2007 med Limonade Tous Les Jours og vandt to Los Angeles Weekly Theatre Awards for sin præstation. Boone fik sin filmdebut i gyserfilmen My Bloody Valentine 3D (2009), efterfulgt af en birolle i Sex and the City 2 i 2010. I 2010, i sit år på tv, spillede han vicestatsadvokat Lauren Stanton i den kortvarige NBC-serie Law & Order: LA. Samme år debuterede Boone som instruktør med den uafhængige film Eggshells for Soil, som delvis blev optaget i hendes hjemby, The Villages, Florida. Hun medvirkede også i Step Up Revolution (2012), den fjerde film i Step Up-serien.
Boone fik senere en hovedrolle i den uafhængige dramafilm Leave Me Like You Found Me (2012), for hvilken hun vandt Art Gen Film Festival Award for bedste skuespillerinde. Hun havde en tilbagevendende rolle i CBS’ politidrama-serie Blue Bloods i 2013, efterfulgt af sin hovedrolle som FBI-agenten Elizabeth Keen i NBC-serien The Blacklist samme år. The Blacklist opnåede både kritisk og offentlig succes, herunder gode DVR-resultater.