Um 1968 komponierte er die musikalische Suite Annabel Lee, die auf einem Gedicht von Edgar Allan Poe basiert. 1969 veröffentlichte er seine erste Single und nahm die Single Signora Lia auf; ein komisches Lied, das von der ehelichen Untreue einer Dame erzählt; im Laufe der Zeit wird das Lied trotz seines geringen Anfangserfolgs zum Kult der italienischen Popmusik werden.
Der Erfolg stellte sich erst 1972 mit dem Album Questo piccolo grande amore ein; das gleichnamige Lied wird 1985 als italienisches Lied des Jahrhunderts ausgezeichnet werden. 1974 nimmt er das Album E tu … mit Vangelis auf. 1975 erscheint Sabato pomeriggio; ein Konzeptalbum über das Warten, basierend auf den Gedichten von Giacomo Leopardi. 1977 das Album Solo; das erste, bei dem er Texte, Musik und Produktion selbst macht. 1978 kommt der unglaubliche Erfolg mit dem Album E tu come stai…
Im Jahr 1981 produziert er das äußerst erfolgreiche Album Strada facendo; das erste italienische Album, das eine Million verkaufte Exemplare erreicht. Im folgenden Jahr beginnt die Ale-Oo-Tournee, die erste Tournee eines italienischen Sängers in den großen Stadien. Der Name der Tournee lehnt sich an einen typischen Refrain bei Fußballspielen an. 1985 kommt der unglaubliche Erfolg des Albums La vita è adesso, dem meistverkauften Album aller Zeiten in Italien, 1986 beginnt die Assolo-Tournee. 1988 nimmt er an einem Konzert der Tournee Human Right Now! mit Peter Gabriel, Sting und Bruce Springsteen teil.
Nach drei Jahren Arbeit veröffentlicht er 1990 das Doppelalbum Oltre, ein ehrgeiziges Projekt mit 20 Liedern, die die Weltmusik und die Teilnahme großer internationaler Künstler umfassen; das Album wird die italienische Musikindustrie radikal verändern. Das Konzert von 1991 wird von der Zeitschrift Billboard zum besten Konzert des Jahres in der Welt erklärt, da sich die Bühne in der Mitte des Stadions befindet und das Publikum sie rundherum umgibt. 1995 veröffentlichte er das Album Io sono qui und 1999 das Album Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni wird später erklären, dass die drei Alben eine Trilogie der Zeit bilden, in der jedes die Vergangenheit, die Gegenwart bzw. die Zukunft repräsentiert.
Am 6. Juni 1998 gab er im Olympiastadion in Rom das letzte Konzert des Jahrtausends, das dank der Bühne in der Mitte und der Zuschauer, die das Stadion füllten, über 100.000 Zuschauer zählte, ein Rekord, der bis heute von keinem Ereignis, sei es musikalisch oder sportlich, übertroffen wird.
In den 2000er Jahren veröffentlichte er das Album Sono io, 2010 gab er eine Reihe von Konzerten in der ganzen Welt. Im Jahr 2013 veröffentlichte er das Album Con voi und im Jahr 2020 das Album In questa storia, che è la mia.2019, um 50 Jahre Karriere zu feiern, realisiert er ein unglaubliches Konzert in der Arena von Verona, das zum ersten Mal in seiner Gesamtheit für die Öffentlichkeit zugänglich ist. Mit der Bühne in der Mitte und den Zuschauern, die die gesamte Arena im Kreis füllen.