Crime Library enthielt eine umfangreiche Sammlung von Artikeln zum Thema Verbrechen, die in Kategorien unterteilt waren: Serienmörder, berüchtigte Morde, kriminelles Denken, Terroristen & Spione und Gangster & Gesetzlose. Jede Kategorie wurde dann in weitere Unterkategorien aufgeteilt. Zum Beispiel gab es innerhalb der Kategorie Serienmörder die Unterkategorien Berüchtigtste, Sexualtäter, Wirklich seltsam & Schockierend, Ungelöste Fälle, Partner im Verbrechen und Mörder aus der Geschichte. Crime Library enthielt auch Fotogalerien. Diese konnten zwischen 10 und über 100 Dias enthalten. Einige Fotogalerien konzentrierten sich auf einen bestimmten Fall, während andere Listen von Verbrechen waren, die durch ein Thema verbunden waren (z. B., „Baby for Sale“, Fälle, in denen eine Person verhaftet wurde, weil sie angeblich versucht hatte, ihr Kind zu verkaufen), oder Sammlungen ungewöhnlicher Buchungsfotos.
Die Crime Library enthielt vor allem prominente Verbrechen in den Vereinigten Staaten, aber auch Informationen über historisch berüchtigte Personen aus verschiedenen Ländern, darunter Großbritannien, Australien und Frankreich.
Alle Artikel auf Crime Library wurden exklusiv für Crime Library von Dutzenden von beauftragten Autoren geschrieben, darunter viele True-Crime-Autoren wie Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King und Anthony Bruno.
Crime Library unterhielt Social-Media-Funktionen, mit denen die Leser interagieren und über Kriminalfälle diskutieren konnten, darunter eine Facebook-Seite, ein Twitter-Konto und Messageboards.