Boone spielte die Hauptrolle in Charles L. Mees Debüt 2007 in Los Angeles, in der Rolle der Limonade Tous Les Jours, und gewann zwei Los Angeles Weekly Theatre Awards für ihre Darstellung. Boone gab ihr Filmdebüt in dem Horrorfilm My Bloody Valentine 3D (2009), gefolgt von einer Nebenrolle in Sex and the City 2 im Jahr 2010. 2010, in seinem Jahr im Fernsehen, spielte er die stellvertretende Bezirksstaatsanwältin Lauren Stanton in der kurzlebigen NBC-Serie Law & Order: LA. Im selben Jahr gab Boone ihr Regiedebüt mit dem Independent-Film Eggshells for Soil, der zum Teil in ihrer Heimatstadt The Villages, Florida, gedreht wurde. Sie trat auch in Step Up Revolution (2012) auf, dem vierten Film der Step Up-Reihe.
Boone erhielt später eine Hauptrolle in dem Independent-Drama Leave Me Like You Found Me (2012), für das sie den Art Gen Film Festival Award als beste Schauspielerin gewann. Im Jahr 2013 hatte sie eine wiederkehrende Rolle in der CBS-Polizeiserie Blue Bloods, gefolgt von ihrer Hauptrolle als FBI-Agentin Elizabeth Keen in der NBC-Serie The Blacklist im selben Jahr. The Blacklist war sowohl bei den Kritikern als auch beim Publikum erfolgreich und erzielte gute DVR-Einschaltquoten.