La Biblioteca del Crimen contenía una extensa colección de artículos relacionados con el crimen, que estaban separados en categorías: Asesinos en serie, Asesinatos notorios, Mente criminal, Terroristas & Espías y Gangsters & Forajidos. A continuación, cada categoría se desglosó en otras subcategorías. Por ejemplo, dentro de Asesinos en serie estaban las subcategorías Más notorios, Depredadores sexuales, Verdaderamente extraños & Impactantes, Casos sin resolver, Socios en el crimen y Asesinos de la historia. La Biblioteca del Crimen también incluía galerías de fotos. Éstas podían tener desde 10 hasta más de 100 diapositivas. Algunas galerías de fotos se centraban en un caso concreto, mientras que otras eran listas de crímenes vinculados por un tema (p. ej, «Baby for Sale», casos en los que se arrestaba a una persona por intentar vender a su hijo), o colecciones de fotos inusuales de fichajes.
Los crímenes de alto perfil en los Estados Unidos ocupaban un lugar destacado en Crime Library, pero el sitio también contenía información sobre personajes históricamente notorios de varios países, como el Reino Unido, Australia y Francia.
Todos los artículos de la Biblioteca del Crimen fueron escritos exclusivamente para la Biblioteca del Crimen por docenas de escritores encargados, muchos de ellos autores de crímenes reales, incluyendo a Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King y Anthony Bruno.
La Biblioteca del Crimen mantuvo características de medios sociales donde los lectores podían interactuar y discutir casos criminales, incluyendo una página de Facebook, una cuenta de Twitter y tableros de mensajes.