Siguiendo los pasos de su padre, Zito se hizo boxeador amateur y luchó en los Guantes de Oro de Nueva York mientras realizaba trabajos manuales. En 1980, tras ayudar a los guardaespaldas del actor Robert Conrad en una convención de motociclistas, Zito creó su propia agencia de guardaespaldas. Con el nombre de Charlie’s Angels Bodyguard Services, Zito proporcionó inicialmente protección a la actriz Lorna Luft y más tarde fue contratado por su hermanastra Liza Minnelli. La actriz recomendó el servicio de Zito a su plétora de conocidos famosos, lo que permitió a Zito desarrollar rápidamente contactos en todo Hollywood.
Aprovechando su conexión, Zito comenzó una carrera como doble de riesgo trabajando en películas como El año del dragón, Hudson Hawk y La roca. En 1996, tras un encuentro con el productor Tom Fontana, Zito se incorporó al drama carcelario de la HBO Oz como el mafioso Chucky Pancamo. A lo largo de los años, Zito ha alternado con el trabajo de acróbata y la actuación con créditos por trabajos de acróbata en películas como 15 minutos y papeles de actor en la película This Thing of Ours.
En febrero de 1998, Zito supuestamente golpeó repetidamente a Jean-Claude Van Damme en el club Scores en Manhattan, Nueva York.
Zito apareció en la edición del 11 de enero de 1999 de WCW Monday Nitro acompañando a Hollywood Hulk Hogan al ring junto a varios otros miembros de los Hells Angels. Se le vio con Cuba Gooding, Jr. y Dwayne Johnson en la fiesta previa al combate entre Lennox Lewis y Mike Tyson el 8 de junio de 2002 en el Memphis Pyramid. En 2003, Zito publicó su autobiografía, Street Justice, en colaboración con Joe Layden. En 2006, Zito se expandió a la radio con el programa Chuck Zito’s View en la estación de radio por satélite Sirius de Howard Stern.
En 2010, Zito presentó una demanda de 5 millones de dólares contra la cadena de cable FX, alegando que tuvo una reunión de desarrollo con ellos en 2006, en la que lanzó la idea de un grupo de motociclistas fuera de la ley. Alega que FX le ignoró y luego le robó su idea, que se convirtió en la serie de FX Sons of Anarchy. El 11 de diciembre de 2011, se dictó una sentencia judicial contra Zito.Zito apareció en la temporada 5 de Sons of Anarchy, como Frankie Diamonds. También apareció en la serie documental de Discovery Channel del creador de SOA, Outlaw Empires.
En 2013, Zito compitió en el programa Chopped de Food Network Television junto con Danica Patrick de NASCAR, la estrella de la NFL Tiki Barber y la campeona olímpica Natalie Coughlin.