Alrededor de 1968 compuso la suite musical Annabel Lee, basada en un poema de Edgar Allan Poe. En 1969 lanzó su primer single y grabó el sencillo Signora Lia; una canción cómica que narra la infidelidad matrimonial de una dama, con el tiempo la canción se convertirá en un culto de la música pop italiana a pesar de su escaso éxito inicial.
El éxito no llegó hasta 1972 con el álbum Questo piccolo grande amore; la canción homónima en 1985 será premiada como la canción italiana del siglo. En 1974 graba el álbum E tu … con Vangelis. En 1975 sale Sabato pomeriggio; un álbum conceptual sobre la espera, basado en los poemas de Giacomo Leopardi. En 1977 el álbum Solo; el primero en el que hace letra, música y producción en solitario. En 1978 llega el increíble éxito con el álbum E tu come stai?.
En 1981 produce el exitoso álbum Strada facendo; el primer álbum italiano en alcanzar el millón de copias vendidas. Al año siguiente comienza la gira Ale-Oo, la primera gira de un cantante italiano en los grandes estadios. El nombre de la gira, de hecho, se inspira en un coro típico de los partidos de fútbol. En 1985 llega el increíble éxito del álbum La vita è adesso, el más vendido de todos los tiempos en Italia, en 1986 comienza la gira Assolo. En 1988 participa en un concierto de la gira Human Right Now! con Peter Gabriel, Sting y Bruce Springsteen.
En 1990 después de 3 años de trabajo publica el doble álbum Oltre, un ambicioso proyecto con 20 canciones que abarcan la World Music y la participación de grandes artistas internacionales; el álbum cambiará radicalmente la industria musical italiana. El concierto de 1991 será decretado por la revista Billboard como el mejor concierto del año en el mundo, debido al escenario que se sitúa en el centro del estadio con el público rodeándolo en redondo. En 1995 publica el álbum Io sono qui y en 1999 el álbum Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni declarará posteriormente que los tres álbumes conforman una trilogía del tiempo donde cada uno representa el pasado, el presente y el futuro respectivamente.
El 6 de junio de 1998 realizó el último concierto del milenio en el estadio olímpico de Roma, el concierto sumó más de 100.000 espectadores gracias al escenario en el centro y a los espectadores que llenaron el estadio, todavía este récord permanece invicto por cualquier evento, tanto musical como deportivo.
En la década de 2000 lanzó el álbum Sono io, En 2010 hizo una serie de conciertos por todo el mundo. En 2013 lanzó el álbum Con voi y en 2020 el álbum In questa storia, che è la mia.En 2019 para celebrar los 50 años de carrera, realiza un increíble concierto en la Arena de Verona que por primera vez está abierto al público en su totalidad. Con el escenario en el centro y los espectadores llenando toda la arena en la ronda.