Boone protagonizó el debut en Los Ángeles en 2007 de Charles L. Mee, interpretando a Limonade Tous Les Jours, y ganó dos Premios del Teatro Semanal de Los Ángeles por su actuación. Boone hizo su debut cinematográfico en la película de terror My Bloody Valentine 3D (2009), seguida de un papel secundario en Sex and the City 2 en 2010. Durante 2010, en su año en la televisión, interpretó al fiscal de distrito adjunto Lauren Stanton en el vida corta de la serie NBC Law & Order: LA. Ese mismo año, Boone debutó como directora con la película independiente Eggshells for Soil, partes de las cuales se rodaron en su ciudad natal, The Villages, Florida. También ha aparecido en Step Up Revolution (2012), la cuarta película de la serie Step Up.
Boone más tarde recibiría un papel protagónico en el drama independiente Leave Me Like You Found Me (2012), por el cual ganó el Premio del Festival de Cine de Arte Gen a la Mejor Actriz. Tuvo un papel recurrente en la serie de drama policial de la CBS, Blue Bloods, en 2013, seguida de su papel protagónico de la agente del FBI Elizabeth Keen en la serie de NBC The Blacklist el mismo año. The Blacklist logró tanto éxito crítico como público, incluyendo buenos puntajes de calificaciones de DVR.