Ympäri vuoden 1968 hän sävelsi Annabel Lee -musiikkisarjan, joka perustuu Edgar Allan Poen runoon. Vuonna 1969 hän julkaisi ensimmäisen singlensä ja levytti singlen Signora Lia; koominen laulu, joka kertoo naisen aviollisesta uskottomuudesta, ajan myötä kappaleesta tulee italialaisen popmusiikin kulttikappale huonosta alkumenestyksestään huolimatta.
Suosio tuli vasta vuonna 1972 albumilla Questo piccolo grande amore; samanniminen laulu palkitaan vuonna 1985 vuosisadan italialaisena lauluna. Vuonna 1974 hän levytti albumin E tu … Vangeliksen kanssa. Vuonna 1975 ilmestyy Sabato pomeriggio; Giacomo Leopardin runoihin perustuva konseptilevy odottamisesta. Vuonna 1977 ilmestyy albumi Solo; ensimmäinen albumi, jossa hän tekee sanoitukset, musiikin ja tuotannon yksin. Vuonna 1978 tulee uskomaton menestys albumilla E tu come stai?.
Vuonna 1981 hän tuotti erittäin menestyksekkään albumin Strada facendo; ensimmäinen italialainen albumi, joka saavutti miljoona myytyä kappaletta. Seuraavana vuonna alkaa Ale-Oo-kiertue, italialaisen laulajan ensimmäinen kiertue suurilla stadioneilla. Kiertueen nimi on itse asiassa saanut alkunsa jalkapallo-otteluiden tyypillisestä kertosäkeestä. Vuonna 1985 tulee uskomaton menestys albumille La vita è adesso, joka on kaikkien aikojen myydyin albumi Italiassa, ja vuonna 1986 alkaa Assolo-kiertue. Vuonna 1988 hän osallistuu Human Right Now! -kiertueen konserttiin Peter Gabrielin, Stingin ja Bruce Springsteenin kanssa.
Kolmen vuoden työskentelyn jälkeen hän julkaisee vuonna 1990 tupla-albumin Oltre, kunnianhimoisen projektin, jossa on 20 kappaletta, jotka syleilevät maailmanmusiikkia ja joihin osallistuu suuria kansainvälisiä artisteja; albumi muuttaa radikaalisti italialaista musiikkialaa. Billboard-lehti julistaa vuoden 1991 konsertin vuoden parhaaksi konsertiksi maailmassa, koska lava sijaitsee stadionin keskellä ja yleisö ympäröi sitä pyöreästi. Vuonna 1995 hän julkaisi albumin Io sono qui ja vuonna 1999 albumin Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni julistaa myöhemmin, että nämä kolme albumia muodostavat ajan trilogian, jossa kukin edustaa vastaavasti menneisyyttä, nykyisyyttä ja tulevaisuutta.
Kesäkuun 6. päivänä 1998 hän teki vuosituhannen viimeisen konsertin Rooman olympiastadionilla, konsertin yleisömäärä oli yli 100 000 katsojaa keskellä olleen näyttämön ja stadionin täyttäneiden katsojien ansiosta, tämä ennätys pysyy edelleen lyömättömänä mihinkään tapahtumaan nähden, niin musiikilliseen kuin urheilulliseenkin.
2000-luvulla hän julkaisi albumin Sono io, Vuonna 2010 hän teki sarjan konsertteja ympäri maailmaa. Vuonna 2013 hän julkaisi albumin Con voi ja vuonna 2020 albumin In questa storia, che è la mia. 2019 juhlistaakseen 50-vuotista uraansa hän toteuttaa Veronan areenalla uskomattoman konsertin, joka on ensimmäistä kertaa kokonaisuudessaan yleisölle avoin. Lava on keskellä ja katsojat täyttävät koko areenan pyöreänä.