Toimikausi: Charles Chauncy (1592-1672) joutui edeltäjänsä tavoin vaikeuksiin uskonnollisen vakaumuksensa vuoksi. Chauncyn ongelmat edeltivät kuitenkin hänen saapumistaan Uuteen maailmaan, ja itse asiassa ne todennäköisesti vaikuttivat hänen päätökseensä muuttaa maahan vuonna 1638. Chauncy oli taipuvainen riitelemään pienistä asioista, ja hän oli jopa istunut lyhyen vankilatuomion, joka oli määrätty ”hänen herkän omantuntonsa vuoksi seremonia-asioissa”. (Samuel Eliot Morison)
Tällaisista epäsovinnaisuuden jaksoista huolimatta presidentti Chauncy jatkoi Henry Dunsterin viitoittamalla tiellä. Chauncyn maailmankatsomukseen kuului sekä uskonnollinen ortodoksisuus että tieteellinen uteliaisuus. Toisaalta hän vaati opiskelijoita noudattamaan tiukkaa uskonnollista hartausohjelmaa. (Kuten Morison toteaa: ”On varmaa, ettei yksikään Harvardin opiskelijasukupolvi kuunnellut niin paljon saarnoja kuin presidentti Chauncyn oppilaat.”) Toisaalta hän tuki Galileon modernia tähtitieteellistä näkökulmaa, ja College sai ensimmäisen kaukoputkensa juuri ennen hänen kuolemaansa. Monet pitävät Chauncya aikansa Uuden-Englannin johtavana oppineena ja ehkä kaikkein oppineimpana kaikista Harvardin presidenteistä siirtomaa-aikana. Arabia oli vain yksi monista hänen hallitsemistaan vieraista kielistä.
Chauncyn vuosina pihalla kukoisti Amerikan ensimmäinen yliopistopaino, joka tuotti aineistoa sekä englanniksi että alkuperäiskielillä. (Kaikki tällainen toiminta ei löytänyt suosiota joen toisella puolella Bostonissa: vuonna 1662 Suuri ja yleinen tuomioistuin (Great and General Court) hyväksyi vastauksena Harvardin kirjapainon määrittelemättömiin niteisiin lahden siirtokunnan ensimmäisen kirjojen sensuuria koskevan lain). Ehkä merkittävin julkaisu oli 1 200-sivuinen intiaanien Raamattu (1663), jonka John Eliot käänsi algonquian kielelle. Intiaanien Raamattu – ensimmäinen Pohjois-Amerikassa painettu Raamattu – pysyi käytössä lähes kaksi vuosisataa. Tänä aikana Harvardiin valmistui myös ensimmäinen intiaaniopiskelija: Caleb Cheeshahteaumauk, vuosikurssi 1665.
Yksi loputon turhautuminen oli Chauncyn 100 punnan vuosipalkka, josta suuri osa maksettiin tavaroina. Se oli enemmän kuin Dunsterin palkka (keskimäärin 55 puntaa vuodessa), mutta tuskin riitti Chauncyn vaimolle, kahdeksalle lapselle (Chauncyn kuusi poikaa valmistui Harvardista: kaksi vuonna 1651, yksi vuonna 1657 ja kolme vuonna 1661) ja kolmelle palvelijalle. Vaikka Chauncy oli vedonnut useaan otteeseen Bostonin siirtomaa-lainsäätäjiin, hän ei koskaan onnistunut saamaan palkankorotusta.
Chauncy kuoli virassaan 29. helmikuuta 1672 (= 19. helmikuuta 1671 englantilaisten siirtomaaisäntien tuolloin käyttämän juliaanisen kalenterin mukaan).