Chimie atmosphérique de CH3O : sa réaction unimoléculaire et ses réactions avec H2O, NH3 et HF – RSC Advances (RSC Publishing)

Nous avons étudié les processus de transfert d’atomes d’hydrogène de CH3O à CH2OH sans catalyseur et avec de l’eau, de l’ammoniac et de l’acide fluorhydrique comme catalyseurs en utilisant des méthodes ab initio, des méthodes de théorie fonctionnelle de la densité (DFT) et la théorie de l’état de transition variationnelle canonique avec tunnel de petite courbure (CVT/SCT). Dans ce document, nous avons réalisé les hauteurs de barrière de référence des réactions du titre en utilisant les méthodes W3X-L//CCSD(T)-F12a/VDZ-F12. Nous avons également effectué les calculs de la combinaison de méthodes d’échange de type MPW, de type PBE, de fonction de type M05, de type M06, et de méthodes de chimie modèle théorique composite telles que CBS-QB3 et G4. Nous avons constaté que les méthodes M05-2X/aug-cc-pVTZ, mPW2PLYP/MG3S, M05-2X/aug-cc-pVTZ, et M06-2X/MG3S sont plus performantes dans les différentes fonctionnelles avec les erreurs non signées (UE) de 0,34, 0,02, 0,05, et 0,75 kcal mol-1 pour sa réaction unimoléculaire et ses réactions avec H2O, NH3, et HF, respectivement. Les résultats calculés montrent que NH3 exerce le rôle catalytique le plus fort dans la réaction d’isomérisation de CH3O en CH2OH, comparé à H2O et HF. En outre, les constantes de vitesse calculées montrent que l’effet de tunnel augmente la constante de vitesse de la réaction unimoléculaire de CH3O de 102 à 1012 fois dans la plage de température de 210 à 350 K. De plus, les effets variationnels de l’état de transition sont évidents dans CH3O + NH3. Les résultats calculés montrent également que la réaction unimoléculaire directe de CH3O en CH2OH est dominante dans le puits de CH3O, par rapport aux réactions CH3O + H2SO4, CH3O + HCOOH, CH3O + H2O, CH3O + NH3, et CH3O + HF dans l’atmosphère. Les présents résultats fournissent un nouvel aperçu des catalyseurs qui non seulement affectent les barrières énergétiques, mais ont des influences sur les effets tunnel et variationnels des états de transition. Les présents résultats devraient avoir de larges implications dans la chimie computationnelle et la chimie atmosphérique.

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