Vers 1968, il compose la suite musicale Annabel Lee, basée sur un poème d’Edgar Allan Poe. En 1969, il sort son premier 45 tours et enregistre le single Signora Lia ; une chanson comique qui raconte l’infidélité conjugale d’une dame, au fil du temps la chanson deviendra un culte de la musique pop italienne malgré son faible succès initial.
Le succès ne vient qu’en 1972 avec l’album Questo piccolo grande amore ; la chanson homonyme en 1985 sera récompensée comme la chanson italienne du siècle. En 1974, il enregistre l’album E tu … avec Vangelis. En 1975 sort Sabato pomeriggio ; un album conceptuel sur l’attente, basé sur les poèmes de Giacomo Leopardi. En 1977, l’album Solo, le premier dans lequel il réalise lui-même les paroles, la musique et la production. En 1978 vient l’incroyable succès avec l’album E tu come stai ?.
En 1981, il produit l’album Strada facendo qui connaît un énorme succès ; le premier album italien à atteindre le million d’exemplaires vendus. L’année suivante débute la tournée Ale-Oo, la première tournée d’un chanteur italien dans les grands stades. Le nom de la tournée s’inspire en fait d’un refrain typique des matchs de football. En 1985 vient l’incroyable succès de l’album La vita è adesso, l’album le plus vendu de tous les temps en Italie, en 1986 la tournée Assolo commence. En 1988 il participe à un concert de la tournée Human Right Now ! avec Peter Gabriel, Sting et Bruce Springsteen.
En 1990 après 3 ans de travail il sort le double album Oltre, un projet ambitieux avec 20 chansons qui embrassent la World Music et la participation de grands artistes internationaux ; l’album va changer radicalement l’industrie musicale italienne. Le concert de 1991 sera décrété par le magazine Billboard comme le meilleur concert de l’année dans le monde, en raison de la scène qui se trouve au centre du stade avec le public qui l’entoure en rond. En 1995 il sort l’album Io sono qui et en 1999 l’album Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni déclarera par la suite que les trois albums constituent une trilogie du temps où chacun représente respectivement le passé, le présent et le futur.
Le 6 juin 1998, il a fait le dernier concert du millénaire au stade olympique de Rome, le concert a totalisé plus de 100 000 spectateurs grâce à la scène au centre et aux spectateurs qui ont rempli le stade, encore aujourd’hui ce record reste inégalé par n’importe quel événement, tant musical que sportif.
Dans les années 2000 il sort l’album Sono io, En 2010 il fait une série de concerts dans le monde entier. En 2013 il sort l’album Con voi et en 2020 l’album In questa storia, che è la mia.En 2019 pour fêter ses 50 ans de carrière, il réalise un incroyable concert aux Arènes de Vérone qui pour la première fois est ouvert au public dans son intégralité. Avec la scène au centre et les spectateurs qui remplissent toute l’arène en rond.