Crime Library contenait une vaste collection d’articles liés au crime, qui étaient séparés en catégories : Tueurs en série, Meurtres notoires, Esprit criminel, Terroristes &Espions et Gangsters &Outlaws. Chaque catégorie a ensuite été divisée en d’autres sous-catégories. Par exemple, dans la catégorie des tueurs en série, on trouve les sous-catégories suivantes : Most Notorious, Sexual Predators, Truly Weird & Shocking, Unsolved Cases, Partners in Crime et Killers from History. Crime Library présentait également des galeries de photos. Celles-ci pouvaient compter entre 10 et plus de 100 diapositives. Certaines galeries de photos étaient axées sur une affaire spécifique, tandis que d’autres étaient des listes de crimes liés par un thème (par ex, « Bébé à vendre », cas où une personne a été arrêtée pour avoir prétendument tenté de vendre son enfant), ou des collections de photos d’arrestation inhabituelles.
Les crimes très médiatisés aux États-Unis occupaient une place importante sur Crime Library, mais le site contenait également des informations sur des personnages historiquement notoires de divers pays, dont le Royaume-Uni, l’Australie et la France.
Tous les articles sur Crime Library étaient écrits exclusivement pour Crime Library par des dizaines de rédacteurs mandatés, dont beaucoup d’auteurs de crimes véridiques, y compris Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King et Anthony Bruno.
Crime Library maintenait des fonctionnalités de médias sociaux où les lecteurs pouvaient interagir et discuter des affaires criminelles, y compris une page Facebook, un compte Twitter et des panneaux de messages.