Boone a tenu la vedette dans le premier spectacle de Charles L. Mee à Los Angeles en 2007, jouant Limonade Tous Les Jours, et a remporté deux Los Angeles Weekly Theatre Awards pour sa performance. Boone a fait ses débuts au cinéma dans le film d’horreur My Bloody Valentine 3D (2009), suivi d’un second rôle dans Sex and the City 2 en 2010. En 2010, lors de son année à la télévision, il a joué le rôle du procureur adjoint Lauren Stanton dans la série éphémère Law & Order : LA de NBC. La même année, Boone fait ses débuts de réalisatrice avec le film indépendant Eggshells for Soil, dont une partie a été tournée dans sa ville natale, The Villages, en Floride. Elle est également apparue dans Step Up Revolution (2012), le quatrième film de la série Step Up.
Boone recevra plus tard un rôle principal dans le drame indépendant Leave Me Like You Found Me (2012), pour lequel elle a remporté le prix de la meilleure actrice au Art Gen Film Festival. Elle a tenu un rôle récurrent dans la série dramatique policière Blue Bloods de CBS en 2013, suivi de son rôle principal d’agent du FBI Elizabeth Keen dans la série The Blacklist de NBC la même année. The Blacklist a connu un succès critique et public, y compris de bons scores d’audience DVR.