Mandat : 1654-1672
Comme son prédécesseur, Charles Chauncy (1592-1672) a eu des ennuis pour ses croyances religieuses. Cependant, les ennuis de Chauncy ont précédé son arrivée dans le Nouveau Monde et, en fait, ont probablement contribué à sa décision d’émigrer en 1638. Sujet à des quolibets sur de petits points, Chauncy avait même purgé une brève peine de prison imposée en raison de « sa conscience tendre en matière de cérémonies. » (Samuel Eliot Morison)
Malgré ces épisodes de non-conformité, le président Chauncy a poursuivi la voie tracée par Henry Dunster. La vision de Chauncy embrassait à la fois l’orthodoxie religieuse et la curiosité scientifique. D’une part, il exigeait que les étudiants adhèrent à un programme rigoureux de dévotions religieuses. (Comme l’observe Morison, « on peut supposer sans risque de se tromper qu’aucune génération d’étudiants de Harvard n’a écouté autant de sermons que les élèves du président Chauncy »). D’autre part, il a soutenu la perspective astronomique moderne de Galilée, et le Collège a reçu son premier télescope peu avant sa mort en fonction. Beaucoup considèrent Chauncy comme le plus grand érudit de la Nouvelle-Angleterre de son époque et peut-être le plus érudit de tous les présidents de Harvard de l’ère coloniale. L’arabe n’était qu’une des nombreuses langues étrangères qu’il maîtrisait.
Pendant les années Chauncy, la première presse universitaire américaine s’est épanouie dans le Yard, produisant des documents en anglais et en langues autochtones. (Toutes ces activités n’ont pas trouvé grâce de l’autre côté de la rivière, à Boston : en 1662, en réponse à des volumes non spécifiés provenant de l’imprimerie de Harvard, la Great and General Court a adopté la première loi de la colonie de la Baie sur la censure des livres). La publication la plus remarquable est sans doute la Bible indienne (1663) de 1 200 pages, traduite en algonquin par John Eliot. La Bible indienne – la première Bible imprimée en Amérique du Nord – est restée en usage pendant près de deux siècles. Cette période a également vu naître le premier diplômé amérindien de Harvard : Caleb Cheeshahteaumauk, classe de 1665.
Une frustration sans fin était le salaire annuel de Chauncy de 100 £, dont une grande partie était payée en marchandises. C’était plus que le salaire de Dunster (en moyenne 55 £ par an) mais à peine suffisant pour la femme de Chauncy, ses huit enfants (les six fils de Chauncy ont été diplômés de Harvard : deux en 1651, un en 1657, et trois en 1661), et trois domestiques. Malgré divers appels à la législature coloniale de Boston, Chauncy n’a jamais réussi à obtenir une augmentation.
Chauncy est mort en fonction le 29 février 1672 (= 19 février 1671, dans le calendrier julien alors utilisé par les colons anglais).