Hivatali idő: Charles Chauncy (1592-1672) elődjéhez hasonlóan vallási meggyőződése miatt került bajba. Chauncy problémái azonban megelőzték az Újvilágba érkezését, sőt, valószínűleg hozzájárultak ahhoz a döntéséhez, hogy 1638-ban kivándoroljon. Chauncy hajlamos volt apróságokon civakodni, és még egy rövid börtönbüntetést is letöltött, amelyet “a szertartások ügyében gyengéd lelkiismerete miatt” szabtak ki rá. (Samuel Eliot Morison)
A nonkonformitás ilyen epizódjai ellenére Chauncy elnök a Henry Dunster által kijelölt úton haladt tovább. Chauncy szemlélete egyszerre ölelte fel a vallási ortodoxiát és a tudományos kíváncsiságot. Egyrészt megkövetelte, hogy a diákok szigorú vallásos áhítatokat tartsanak be. (Ahogy Morison megjegyzi: “Biztosra vehető, hogy a harvardi diákok egyetlen nemzedéke sem hallgatott annyi prédikációt, mint Chauncy elnök tanítványai”). Másrészt támogatta Galilei modern csillagászati szemléletét, és a főiskola nem sokkal hivatali halála előtt kapta meg az első távcsövet. Sokan Chauncyt korának vezető tudósaként tartják számon Új-Angliában, és a gyarmati korszak Harvard-elnökei közül talán a legtudósabbnak. Az arab csak egy volt a számos idegen nyelv közül, amelyekkel rendelkezett.
A Chauncy-évek alatt az udvaron virágzott fel Amerika első egyetemi sajtója, amely angol és bennszülött nyelveken is készített anyagokat. (Nem minden ilyen tevékenység talált kedvező fogadtatásra a folyó túlpartján, Bostonban: 1662-ben a Harvard nyomdájának nem részletezett köteteire reagálva a Nagy és Általános Bíróság elfogadta az Öböl-gyarmat első könyvcenzúráról szóló törvényét.) A legjelentősebb kiadvány talán az 1200 oldalas Indián Biblia (1663) volt, amelyet John Eliot fordított algonk nyelvre. Az Indián Biblia – az első Észak-Amerikában nyomtatott Biblia – csaknem két évszázadon át használatban maradt. Ebben az időszakban született a Harvard első amerikai őslakos diplomája is: Caleb Cheeshahteaumauk, 1665-ös évfolyam.
Az egyik véget nem érő frusztráció Chauncy évi 100 fontos fizetése volt, amelynek nagy részét árukban fizették ki. Ez több volt, mint Dunster fizetése (átlagosan évi 55 font), de aligha volt elég Chauncy feleségének, nyolc gyermekének (Chauncy hat fia végzett a Harvardon: kettő 1651-ben, egy 1657-ben és három 1661-ben) és három szolgájának. A bostoni gyarmati törvényhozáshoz intézett különböző fellebbezések ellenére Chauncy soha nem érte el, hogy emelést kapjon.
Chauncy 1672. február 29-én (= 1671. február 19-én, az angol gyarmatosítók által akkoriban használt Julián naptár szerint) halt meg hivatalában.