Boone szerepelt Charles L. Mee 2007-es Los Angeles-i bemutatójában, a Limonade Tous Les Jours-ban, és két Los Angeles Weekly Theatre Awardot nyert az alakításáért. Boone a My Bloody Valentine 3D (2009) című horrorfilmben debütált, majd 2010-ben mellékszerepet játszott a Szex és New York 2-ben. 2010-ben, a televíziós évében Lauren Stanton helyettes kerületi ügyészt játszotta az NBC rövid életű sorozatában, a Law & Order: LA című sorozatban. Ugyanebben az évben Boone rendezőként debütált a Eggshells for Soil című független filmmel, amelynek egyes részeit szülővárosában, a floridai The Villagesben forgatták. Szerepelt a Step Up Revolution (2012) című filmben is, amely a Step Up sorozat negyedik része.
Boone később főszerepet kapott a Leave Me Like You Found Me (2012) című független drámában, amelyért elnyerte az Art Gen Filmfesztivál legjobb színésznőnek járó díját. 2013-ban visszatérő szerepet kapott a CBS Blue Bloods című rendőrségi drámasorozatában, majd ugyanebben az évben főszerepet kapott Elizabeth Keen FBI-ügynökként az NBC The Blacklist című sorozatában. A The Blacklist mind a kritikusok, mind a közönség körében sikert aratott, beleértve a jó DVR nézettséget is.