Crime Library bevatte een uitgebreide verzameling misdaadgerelateerde artikelen, die waren onderverdeeld in categorieën: Seriemoordenaars, Beruchte moorden, Criminele geesten, Terroristen & Spionnen en Gangsters & Vogelvrij verklaarden. Elke categorie werd vervolgens onderverdeeld in verdere subcategorieën. Bijvoorbeeld, binnen Seriemoordenaars waren de subcategorieën Meest beruchte, Seksuele Predators, Echt bizar & Schokkend, Onopgeloste Zaken, Partners in Misdaad en Moordenaars uit de Geschiedenis. Crime Library bevatte ook fotogalerijen. Deze kunnen tussen de 10 en meer dan 100 dia’s bevatten. Sommige fotogalerijen waren gericht op een specifieke zaak, terwijl andere lijsten waren van misdaden verbonden door een thema (b.v., “Baby for Sale”, gevallen waarin iemand werd gearresteerd omdat hij of zij zou hebben geprobeerd zijn of haar kind te verkopen), of verzamelingen ongewone boekingsfoto’s.
High-profile misdaden in de Verenigde Staten waren prominent aanwezig op Crime Library, maar de site bevatte ook informatie over historisch beruchte figuren uit diverse landen, waaronder het Verenigd Koninkrijk, Australië en Frankrijk.
Alle artikelen op Crime Library werden exclusief voor Crime Library geschreven door tientallen schrijvers in opdracht, velen van hen true-crime auteurs, waaronder Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King en Anthony Bruno.
Crime Library onderhield sociale media-functies waar lezers met elkaar konden communiceren en criminele zaken konden bespreken, waaronder een Facebook-pagina, een Twitter-account en message boards.