Ambtstermijn: 1654-1672
Zoals zijn voorganger kwam Charles Chauncy (1592-1672) in de problemen vanwege zijn religieuze overtuigingen. Chauncy’s problemen dateerden echter al van voor zijn aankomst in de Nieuwe Wereld en hebben waarschijnlijk bijgedragen tot zijn besluit om in 1638 te emigreren. Chauncy had zelfs een korte gevangenisstraf uitgezeten vanwege “zijn tere geweten in de kwestie van ceremonies.” (Samuel Eliot Morison)
Ondanks dergelijke episodes van non-conformisme ging President Chauncy verder op de weg die was uitgestippeld door Henry Dunster. Chauncy’s visie omvatte zowel religieuze orthodoxie als wetenschappelijke nieuwsgierigheid. Aan de ene kant eiste hij van de studenten dat zij zich hielden aan een rigoureus programma van religieuze devoties. (Zoals Morison opmerkt: “Het is een veilige gok dat geen enkele generatie Harvard-studenten naar zoveel preken heeft geluisterd als de leerlingen van president Chauncy”). Aan de andere kant steunde hij Galileo’s moderne astronomische perspectief, en het College ontving zijn eerste telescoop kort voordat hij in functie stierf. Velen beschouwen Chauncy als de meest vooraanstaande geleerde in het New England van zijn tijd en misschien wel de meest geleerde van alle Harvard-presidenten uit het koloniale tijdperk. Arabisch was slechts één van de vele vreemde talen die hij beheerste.
Tijdens de jaren van Chauncy bloeide Amerika’s eerste universiteitspers op in de Yard, die materiaal produceerde in zowel het Engels als in de inheemse talen. (Niet al deze activiteiten vielen in goede aarde aan de overkant van de rivier in Boston: in 1662 nam het Groot en Algemeen Gerechtshof, als reactie op niet nader genoemde volumes van de drukpers van Harvard, de eerste wet op boekcensuur van de Bay Colony aan). Misschien wel de meest opmerkelijke publicatie was de Indianenbijbel (1663) van 1200 pagina’s, vertaald in het Algonquiaans door John Eliot. De Indianenbijbel – de eerste in Noord-Amerika gedrukte bijbel – bleef bijna twee eeuwen lang in gebruik. In deze periode studeerde ook de eerste inheemse Amerikaan aan Harvard af: Caleb Cheeshahteaumauk, klas van 1665.
Een eeuwigdurende frustratie was Chauncy’s jaarsalaris van £100, waarvan een groot deel in goederen werd betaald. Dit was meer dan het salaris van Dunster (gemiddeld £55 per jaar), maar nauwelijks genoeg voor Chauncy’s vrouw, acht kinderen (Chauncy’s zes zonen studeerden af aan Harvard: twee in 1651, één in 1657 en drie in 1661), en drie bedienden. Ondanks diverse oproepen aan de koloniale wetgevende macht in Boston slaagde Chauncy er nooit in een loonsverhoging te krijgen.
Chauncy stierf in zijn ambt op 29 februari 1672 (= 19 februari 1671, in de Juliaanse kalender die toen door de Engelse kolonisten werd gebruikt).