Boone speelde in 2007 de hoofdrol in Charles L. Mee’s debuut in Los Angeles, waar ze Limonade Tous Les Jours speelde, en won voor haar optreden twee Los Angeles Weekly Theatre Awards. Boone maakte haar filmdebuut in de horrorfilm My Bloody Valentine 3D (2009), gevolgd door een bijrol in Sex and the City 2 in 2010. In 2010, in zijn jaar op televisie, speelde hij Deputy District Attorney Lauren Stanton in de kortstondige NBC-serie Law & Order: LA. Datzelfde jaar maakte Boone haar regiedebuut met de onafhankelijke film Eggshells for Soil, waarvan delen werden opgenomen in haar woonplaats, The Villages, Florida. Ze was ook te zien in Step Up Revolution (2012), de vierde film in de Step Up-serie.
Boone zou later een hoofdrol krijgen in het onafhankelijke drama Leave Me Like You Found Me (2012), waarvoor ze de Art Gen Film Festival Award voor Beste Actrice won. Ze had een terugkerende rol in de CBS politiedramaserie Blue Bloods in 2013, gevolgd door haar hoofdrol als FBI-agente Elizabeth Keen in de NBC-serie The Blacklist in datzelfde jaar. The Blacklist kende zowel kritisch als publiek succes, inclusief goede DVR kijkcijfers.