Kadencja: 1654-1672
Podobnie jak jego poprzednik, Charles Chauncy (1592-1672) popadł w kłopoty z powodu swoich przekonań religijnych. Kłopoty Chauncy’ego poprzedziły jednak jego przybycie do Nowego Świata i w rzeczywistości prawdopodobnie przyczyniły się do podjęcia przez niego decyzji o emigracji w 1638 roku. Chauncy, skłonny do sporów o drobiazgi, odbył nawet krótką karę więzienia, nałożoną z powodu „jego czułego sumienia w kwestii ceremonii”. (Samuel Eliot Morison)
Pomimo takich epizodów nonkonformizmu, Prezydent Chauncy kontynuował drogę wytyczoną przez Henry’ego Dunstera. Poglądy Chauncy’ego obejmowały zarówno religijną ortodoksję, jak i naukową ciekawość. Z jednej strony, wymagał od studentów przestrzegania rygorystycznego programu pobożności religijnej. (Jak zauważa Morison: „Można bezpiecznie przypuszczać, że żadne pokolenie studentów Harvardu nie wysłuchało tylu kazań, co uczniowie prezydenta Chauncy’ego”). Z drugiej strony, wspierał nowoczesną perspektywę astronomiczną Galileusza, a Kolegium otrzymało swój pierwszy teleskop na krótko przed jego śmiercią. Wielu uważa Chauncy’ego za czołowego uczonego w Nowej Anglii swoich czasów i być może najbardziej uczonego ze wszystkich prezydentów Harvardu w epoce kolonialnej. Arabski był tylko jednym z kilku języków obcych, którymi władał.
W latach Chauncy’ego w Yard rozkwitła pierwsza amerykańska prasa uniwersytecka, produkująca materiały zarówno w języku angielskim, jak i w językach tubylczych. (Nie wszystkie tego typu działania znajdowały uznanie po drugiej stronie rzeki w Bostonie: w 1662 roku, w odpowiedzi na nieokreślone woluminy z harvardzkiej prasy drukarskiej, Sąd Wielki i Powszechny uchwalił pierwszą w Zatoce Kolonii ustawę o cenzurze książek). Być może najbardziej znaczącą publikacją była licząca 1200 stron Biblia Indian (1663), przetłumaczona na język Algonquian przez Johna Eliota. Biblia Indiańska – pierwsza Biblia wydrukowana w Ameryce Północnej – pozostawała w użyciu przez prawie dwa stulecia. Z tego okresu pochodzi również pierwszy absolwent Harvardu wywodzący się z rdzennych Amerykanów: Caleb Cheeshahteaumauk, Class of 1665.
Jedną z niekończących się frustracji była roczna pensja Chauncy’ego w wysokości 100 funtów, w dużej części wypłacana w towarach. Było to więcej niż pensja Dunstera (średnio 55 funtów rocznie), ale ledwie wystarczało na utrzymanie żony Chauncy’ego, ośmiorga dzieci (sześciu synów Chauncy’ego ukończyło Harvard: dwóch w 1651 roku, jeden w 1657 roku i trzech w 1661 roku) i trzech służących. Pomimo różnych apeli do kolonialnej legislatury w Bostonie, Chauncy’emu nigdy nie udało się uzyskać podwyżki.
Chauncy zmarł na stanowisku 29 lutego 1672 roku (= 19 lutego 1671 roku, w kalendarzu juliańskim używanym wówczas przez angielskich kolonistów).
.