Boone wystąpiła w debiucie Charlesa L. Mee w Los Angeles w 2007 roku, grając Limonade Tous Les Jours, i zdobyła dwie nagrody Los Angeles Weekly Theatre Awards za swój występ. Boone zadebiutowała w horrorze My Bloody Valentine 3D (2009), a następnie w 2010 roku zagrała drugoplanową rolę w filmie Sex and the City 2. W 2010 roku, w jego roku w telewizji, grał zastępcę prokuratora okręgowego Lauren Stanton w krótkim serialu NBC Law & Order: LA. W tym samym roku Boone zadebiutowała jako reżyserka niezależnym filmem Eggshells for Soil, którego część była kręcona w jej rodzinnym mieście, The Villages na Florydzie. Pojawiła się również w Step Up Revolution (2012), czwartym filmie z serii Step Up.
Boone otrzymałaby później główną rolę w niezależnym dramacie Leave Me Like You Found Me (2012), za którą zdobyła nagrodę Art Gen Film Festival dla najlepszej aktorki. W 2013 roku pojawiła się w serialu policyjnym CBS Blue Bloods, a następnie w tym samym roku zagrała główną rolę agentki FBI Elizabeth Keen w serialu NBC The Blacklist. Czarna lista odniosła zarówno krytyczny, jak i publiczny sukces, w tym dobre wyniki oglądalności w DVR.