Biblioteca do Crime continha uma extensa coleção de artigos relacionados ao crime, que foram separados em categorias: Serial Killers, Notorious Murders, Criminal Mind, Terrorists & Espiões e Gangsters & Foras-da-lei. Cada categoria foi então dividida em outras subcategorias. Por exemplo, dentro de Serial Killers foram as subcategorias Most Notorious, Sexual Predators, Truly Weird & Shocking, Unsolved Cases, Partners in Crime and Killers from History. A Biblioteca do Crime também apresentava galerias de fotos. Estas podem ter tido de 10 a mais de 100 slides. Algumas galerias de fotos estavam focadas em um caso específico, enquanto outras eram listas de crimes ligados por um tema (por exemplo “Baby for Sale”, casos em que uma pessoa foi presa por alegadamente tentar vender o seu filho), ou colecções de fotografias de reserva invulgares.
Crimes de alto perfil nos Estados Unidos eram proeminentes na Biblioteca do Crime, mas o site também continha informações sobre personagens historicamente notórios de vários países, incluindo o Reino Unido, Austrália e França.
Todos os artigos na Biblioteca do Crime foram escritos exclusivamente para a Biblioteca do Crime por dezenas de escritores comissionados, muitos deles autores de crimes reais, incluindo Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King e Anthony Bruno.
A Biblioteca do Crime manteve recursos de mídia social onde os leitores podiam interagir e discutir casos de crimes, incluindo uma página no Facebook, uma conta no Twitter e quadros de mensagens.