Por volta de 1968 compôs a suite musical Annabel Lee, baseada num poema de Edgar Allan Poe. Em 1969 ele lançou seu primeiro single e gravou o single Signora Lia; uma canção cômica que conta a infidelidade conjugal de uma senhora, com o tempo a canção se tornará um culto à música pop italiana apesar de seu pobre sucesso inicial.
Sucesso só veio em 1972 com o álbum Questo piccolo grande amore; a canção homônima em 1985 será premiada como a canção italiana do século. Em 1974 ele gravou o álbum E tu … com Vangelis. Em 1975 sai Sabato pomeriggio; um álbum conceptual sobre espera, baseado nos poemas de Giacomo Leopardi. Em 1977 o álbum Solo; o primeiro em que ele faz letra, música e produção por conta própria. Em 1978 vem o incrível sucesso com o álbum E tu come stai?.
Em 1981 ele produziu o álbum de grande sucesso Strada facendo; o primeiro álbum italiano a alcançar um milhão de cópias vendidas. No ano seguinte começa a turnê Ale-Oo, a primeira turnê de um cantor italiano nos grandes estádios. O nome da turnê, de fato, é inspirado em um refrão típico de jogos de futebol. Em 1985 vem o incrível sucesso do álbum La vita è adesso, o álbum mais vendido de todos os tempos na Itália, em 1986 começa a turnê Assolo. Em 1988 participou num concerto da digressão Human Right Now! com Peter Gabriel, Sting e Bruce Springsteen.
Em 1990 após 3 anos de trabalho lançou o álbum duplo Oltre, um projecto ambicioso com 20 canções que abraçam a World Music e a participação de grandes artistas internacionais; o álbum irá mudar radicalmente a indústria musical italiana. O concerto de 1991 será decretado pela revista Billboard como o melhor concerto do ano no mundo, devido ao palco que se encontra no centro do estádio com o público que o rodeia na ronda. Em 1995 lançou o álbum Io sono qui e em 1999 o álbum Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni irá posteriormente declarar que os três álbuns constituem uma trilogia do tempo onde cada um representa o passado, o presente e o futuro, respectivamente.
Em 6 de Junho de 1998 fez o último concerto do milénio no estádio olímpico de Roma, o concerto totalizou mais de 100.000 espectadores graças ao palco no centro e aos espectadores que encheram o estádio, ainda este disco permanece invicto por qualquer evento, tanto musical como desportivo.
Nos anos 2000 lançou o álbum Sono io, Em 2010 fez uma série de concertos em todo o mundo. Em 2013 lançou o álbum Con voi e em 2020 o álbum In questa storia, che è la mia. Em 2019 para comemorar 50 anos de carreira, ele realiza um concerto incrível na Verona Arena que pela primeira vez é aberto ao público na sua totalidade. Com o palco no centro e os espectadores a encher toda a arena na ronda.