Boone estrelou na estreia de Charles L. Mee em Los Angeles 2007, interpretando Limonade Tous Les Jours, e ganhou dois prêmios semanais de teatro de Los Angeles por sua performance. Boone fez sua estréia no filme de terror My Bloody Valentine 3D (2009), seguido de um papel de apoio em Sex and the City 2 em 2010. Durante 2010, em seu ano na televisão, ele interpretou a Procuradora Distrital Adjunta Lauren Stanton na curta série NBC Law & Order: LA. Nesse mesmo ano, Boone fez sua estréia na direção com o filme independente Eggshells for Soil, parte do qual foi rodado em sua cidade natal, The Villages, Flórida. Ela também apareceu em Step Up Revolution (2012), o quarto filme da série Step Up.
Boone receberia mais tarde um papel de estrela no drama independente Leave Me Like You Found Me (2012), pelo qual ganhou o prêmio Art Gen Film Festival para melhor atriz. Ela teve um papel recorrente na série dramática policial Blue Bloods da CBS em 2013, seguida por seu papel principal como agente do FBI Elizabeth Keen na série da NBC The Blacklist no mesmo ano. A lista negra alcançou sucesso tanto crítico como público, incluindo boas pontuações de DVR.