Omkring 1968 komponerade han den musikaliska sviten Annabel Lee, baserad på en dikt av Edgar Allan Poe. År 1969 släppte han sin första singel och spelade in singeln Signora Lia; en komisk sång som berättar om en dams äktenskapliga otrohet, med tiden kommer låten att bli en kult i den italienska popmusiken trots den svaga initiala framgången.
Succén kom först 1972 med albumet Questo piccolo grande amore; den homonyma låten kommer 1985 att tilldelas utmärkelsen århundradets italienska sång. År 1974 spelade han in albumet E tu … med Vangelis. År 1975 kommer Sabato pomeriggio; ett konceptalbum om väntan, baserat på Giacomo Leopardis dikter. År 1977 kommer albumet Solo; det första där han gör text, musik och produktion på egen hand. År 1978 kommer den otroliga succén med albumet E tu come stai?.
År 1981 producerade han det enormt framgångsrika albumet Strada facendo; det första italienska albumet som nådde en miljon sålda exemplar. Året därpå börjar Ale-Oo-turnén, den första turnén för en italiensk sångare på de stora arenorna. Namnet på turnén tar faktiskt sin utgångspunkt i en typisk refräng vid fotbollsmatcher. År 1985 kommer den otroliga succén med albumet La vita è adesso, det mest sålda albumet genom tiderna i Italien, 1986 startar Assolo-turnén. År 1988 deltar han i en konsert på turnén Human Right Now! med Peter Gabriel, Sting och Bruce Springsteen.
År 1990 efter tre års arbete släpper han dubbelalbumet Oltre, ett ambitiöst projekt med 20 låtar som omfamnar världsmusik och med deltagande av stora internationella artister; albumet kommer att radikalt förändra den italienska musikindustrin. Konserten 1991 kommer av tidningen Billboard att utnämnas till årets bästa konsert i världen, på grund av scenen som är placerad i mitten av stadion med publiken som omger den runt omkring. År 1995 släppte han albumet Io sono qui och 1999 albumet Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni kommer senare att förklara att de tre albumen utgör en tidstrilogi där vart och ett representerar det förflutna, nuet respektive framtiden.
Den 6 juni 1998 gjorde han millenniets sista konsert på Olympiastadion i Rom, konserten summerade över 100 000 åskådare tack vare scenen i mitten och åskådarna som fyllde stadion, fortfarande är detta rekord obesegrat av alla evenemang, både musikaliska och sportsliga.
Under 2000-talet släppte han albumet Sono io, 2010 gjorde han en serie konserter runt om i världen. År 2013 släppte han albumet Con voi och 2020 albumet In questa storia, che è la mia. 2019 för att fira 50 års karriär förverkligar han en otrolig konsert på Verona Arena som för första gången är öppen för allmänheten i sin helhet. Med scenen i centrum och åskådarna som fyller hela arenan i runda slängar.