Crime Library innehöll en omfattande samling brottsrelaterade artiklar som var indelade i kategorier: Seriemördare, notoriska mord, brottsligt sinne, terrorister & spioner och gangsters & laglösa. Varje kategori var sedan uppdelad i ytterligare underkategorier. Till exempel, inom Seriemördare fanns underkategorierna Mest beryktade, Sexuella rovdjur, Verkligen konstiga & Chockerande, Olösta fall, Partners in Crime och Mördare från historien. Crime Library innehöll också fotogallerier. Dessa kan ha haft allt från 10 till mer än 100 bilder. Vissa fotogallerier var inriktade på ett specifikt fall, medan andra var listor över brott som länkades samman av ett tema (t.ex, ”Baby for Sale”, fall där en person arresterades för att påstås ha försökt sälja sitt barn), eller samlingar av ovanliga bokningsfoton.
Högprofilerade brott i USA var framträdande på Crime Library, men webbplatsen innehöll också information om historiskt ökända personer från olika länder, bland annat Storbritannien, Australien och Frankrike.
Alla artiklar på Crime Library skrevs exklusivt för Crime Library av dussintals beställda skribenter, många av dem true crime-författare, däribland Chuck Hustmyre, Katherine Ramsland, Gary C. King och Anthony Bruno.
Crime Library upprätthöll funktioner för sociala medier där läsarna kunde interagera och diskutera brottsfall, bland annat en Facebook-sida, ett Twitter-konto och anslagstavlor.