Mandatsperiod: Liksom sin föregångare hamnade Charles Chauncy (1592-1672) i trubbel på grund av sin religiösa övertygelse. Chauncys problem föregick dock hans ankomst till Nya världen och bidrog i själva verket förmodligen till hans beslut att emigrera 1638. Chauncy var benägen att käbbla om småsaker och hade till och med avtjänat ett kort fängelsestraff på grund av ”sitt ömma samvete i fråga om ceremonier”. (Samuel Eliot Morison)
Trots sådana episoder av avvikelse fortsatte president Chauncy på den väg som Henry Dunster stakat ut. Chauncys synsätt omfattade både religiös ortodoxi och vetenskaplig nyfikenhet. Å ena sidan krävde han att eleverna skulle följa ett rigoröst program av religiösa andakter. (Som Morison påpekar: ”Det är en säker gissning att ingen generation av Harvardstudenter lyssnade till så många predikningar som president Chauncys elever”). Å andra sidan stödde han Galileos moderna astronomiska perspektiv, och högskolan fick sitt första teleskop strax innan han dog i ämbetet. Många betraktar Chauncy som den ledande vetenskapsmannen i sin tids New England och kanske den mest lärde av alla Harvardpresidenter under kolonialtiden. Arabiska var bara ett av flera främmande språk som han behärskade.
Under Chauncy-åren blomstrade Amerikas första universitetspress på gården och producerade material på både engelska och inhemska språk. (Inte all sådan verksamhet fann gehör på andra sidan floden i Boston: 1662, som svar på ospecificerade volymer från Harvards tryckeri, antog Great and General Court Bay Colonys första lag om bokcensur). Den kanske mest anmärkningsvärda publikationen var den 1 200 sidor långa indianbibeln (1663), översatt till algonquiska av John Eliot. Indianbibeln – den första bibeln som trycktes i Nordamerika – förblev i bruk i nästan två århundraden. Under denna period fick Harvard också sin första indianska doktorand: Caleb Cheeshahteaumauk, klass 1665.
En oändlig frustration var Chauncys årslön på 100 pund, varav en stor del betalades i varor. Detta var mer än Dunsters lön (i genomsnitt 55 pund per år) men knappast tillräckligt för Chauncys hustru, åtta barn (Chauncys sex söner utexaminerades från Harvard: två 1651, en 1657 och tre 1661) och tre tjänare. Trots olika vädjanden till den koloniala lagstiftande församlingen i Boston lyckades Chauncy aldrig få en löneförhöjning.
Chauncy dog i tjänsten den 29 februari 1672 (= 19 februari 1671 i den julianska kalendern som då användes av de engelska kolonisterna).