Boone spelade Limonade Tous Les Jours i Charles L. Mees debut i Los Angeles 2007 och vann två Los Angeles Weekly Theatre Awards för sin prestation. Boone gjorde sin filmdebut i skräckfilmen My Bloody Valentine 3D (2009), följt av en biroll i Sex and the City 2 2010. Under 2010, hans tv-år, spelade han biträdande distriktsåklagare Lauren Stanton i den kortlivade NBC-serien Law & Order: LA. Samma år gjorde Boone sin regidebut med den oberoende filmen Eggshells for Soil, som delvis spelades in i hennes hemstad The Villages i Florida. Hon medverkade också i Step Up Revolution (2012), den fjärde filmen i Step Up-serien.
Boone fick senare en huvudroll i det oberoende dramat Leave Me Like You Found Me (2012), för vilket hon vann Art Gen Film Festival Award för bästa skådespelerska. Hon hade en återkommande roll i CBS polisdramaserie Blue Bloods 2013, följt av sin huvudroll som FBI-agenten Elizabeth Keen i NBC-serien The Blacklist samma år. The Blacklist fick både kritiska och allmänna framgångar, inklusive goda DVR-betyg.