Seguendo le orme del padre, Zito è diventato un pugile dilettante e ha combattuto nei Golden Gloves di New York mentre faceva lavori manuali. Nel 1980, dopo aver assistito le guardie del corpo dell’attore Robert Conrad ad una convention di motociclisti, Zito iniziò la sua agenzia di guardie del corpo. Chiamata Charlie’s Angels Bodyguard Services, Zito inizialmente fornì protezione all’attrice Lorna Luft e successivamente fu assunto dalla sorellastra Liza Minnelli. L’attrice raccomandò il servizio di Zito alla sua pletora di conoscenze di celebrità, permettendo a Zito di sviluppare rapidamente contatti in tutta Hollywood.
Parlando della sua connessione, Zito iniziò una carriera come stuntman lavorando in film come Year of the Dragon, Hudson Hawk, e The Rock. Nel 1996, dopo un incontro con il produttore Tom Fontana, Zito si è unito al dramma carcerario della HBO Oz nel ruolo del mafioso Chucky Pancamo. Nel corso degli anni Zito ha alternato il lavoro di stunt con la recitazione, con crediti per lavori di stunt in film come 15 Minutes e ruoli di recitazione nel film This Thing of Ours.
Nel febbraio 1998, Zito ha presumibilmente preso ripetutamente a pugni Jean-Claude Van Damme al club Scores di Manhattan, New York.
Zito è apparso nell’edizione dell’11 gennaio 1999 di WCW Monday Nitro accompagnando Hollywood Hulk Hogan sul ring insieme a diversi altri membri degli Hells Angels. È stato visto con Cuba Gooding, Jr. e Dwayne Johnson alla festa pre-combattimento di Lennox Lewis contro Mike Tyson l’8 giugno 2002 al Memphis Pyramid. Nel 2003, Zito ha pubblicato la sua autobiografia, Street Justice, scritta insieme a Joe Layden. Nel 2006, Zito si espanse in radio con lo show Chuck Zito’s View sulla stazione Sirius Satellite Radio di Howard Stern.
Nel 2010, Zito ha intentato una causa da 5 milioni di dollari contro la rete via cavo FX, sostenendo di aver avuto un incontro di sviluppo con loro nel 2006, in cui ha lanciato l’idea di un gruppo di motociclisti fuorilegge. Egli sostiene che FX lo ha fatto saltare e poi ha rubato la sua idea, che è diventato lo spettacolo FX Sons of Anarchy. L’11 dicembre 2011, una sentenza del tribunale è stata pronunciata contro Zito.Zito è apparso in Sons of Anarchy stagione 5, come Frankie Diamonds. È apparso anche nella serie di documentari di Discovery Channel del creatore di SOA Kurt Sutter, Outlaw Empires.
Nel 2013, Zito ha partecipato a Chopped di Food Network Television insieme a Danica Patrick della NASCAR, la stella della NFL Tiki Barber, e la campionessa olimpica Natalie Coughlin.