Přibližně v roce 1968 složil hudební suitu Annabel Lee na motivy básně Edgara Allana Poea. V roce 1969 vydal svůj první singl a natočil singl Signora Lia; komická píseň, která vypráví o manželské nevěře jedné dámy, se časem stane kultem italské populární hudby, a to i přes svůj nevalný počáteční úspěch.
Úspěch přišel až v roce 1972 s albem Questo piccolo grande amore; stejnojmenná píseň bude v roce 1985 oceněna jako italská píseň století. V roce 1974 natočil s Vangelisem album E tu …. V roce 1975 vychází Sabato pomeriggio; koncepční album o čekání, založené na básních Giacoma Leopardiho. V roce 1977 album Solo; první, na kterém si texty, hudbu a produkci vytváří sám. V roce 1978 přichází neuvěřitelný úspěch s albem E tu come stai?.
V roce 1981 produkuje nesmírně úspěšné album Strada facendo; první italské album, které dosáhlo jednoho milionu prodaných kopií. Následujícího roku začíná turné Ale-Oo, první turné italského zpěváka po velkých stadionech. Název turné ve skutečnosti vychází z typického chorálu fotbalových zápasů. V roce 1985 přichází neuvěřitelný úspěch alba La vita è adesso, nejprodávanějšího alba všech dob v Itálii, v roce 1986 začíná turné Assolo. V roce 1988 se účastní koncertu turné Human Right Now! s Peterem Gabrielem, Stingem a Brucem Springsteenem.
V roce 1990 po třech letech práce vydává dvojalbum Oltre, ambiciózní projekt s 20 písněmi, které zahrnují World Music a účast velkých mezinárodních umělců; album radikálně změní italský hudební průmysl. Koncert v roce 1991 vyhlásí časopis Billboard za nejlepší koncert roku na světě, a to díky pódiu, které je umístěno uprostřed stadionu a publikum ho obklopuje dokola. V roce 1995 vydává album Io sono qui a v roce 1999 album Viaggiatore sulla coda del tempo, Baglioni následně prohlásí, že tato tři alba tvoří časovou trilogii, kde každé z nich představuje v tomto pořadí minulost, přítomnost a budoucnost.
6. června 1998 uskuteční poslední koncert tisíciletí na Olympijském stadionu v Římě, koncert celkem navštívilo přes 100 000 diváků díky pódiu uprostřed a divákům, kteří zaplnili stadion, dodnes tento rekord zůstává nepřekonán žádnou událostí, jak hudební, tak sportovní.
V roce 2000 vydal album Sono io, V roce 2010 absolvoval řadu koncertů po celém světě. V roce 2013 vydal album Con voi a v roce 2020 album In questa storia, che è la mia. v roce 2019 na oslavu 50 let kariéry realizuje neuvěřitelný koncert ve veronské aréně, který je poprvé celý přístupný veřejnosti. S pódiem uprostřed a diváky, kteří zaplní celou arénu dokola.