Doba výkonu funkce: Charles Chauncy (1592-1672) se stejně jako jeho předchůdce dostal do problémů kvůli svému náboženskému přesvědčení. Chauncyho potíže však předcházely jeho příchodu do Nového světa a ve skutečnosti pravděpodobně přispěly k jeho rozhodnutí emigrovat v roce 1638. Chauncy, který měl sklon hádat se o maličkosti, si dokonce odpykal krátký trest vězení, který mu byl uložen kvůli „jeho citlivému svědomí ve věci obřadů“. (Samuel Eliot Morison)
Přes tyto epizody nekonformity prezident Chauncy pokračoval v cestě vytyčené Henrym Dunsterem. Chauncyho pohled zahrnoval jak náboženskou ortodoxii, tak vědeckou zvídavost. Na jedné straně vyžadoval, aby studenti dodržovali přísný program náboženských pobožností. (Jak poznamenává Morison, „lze s jistotou odhadnout, že žádná generace harvardských studentů nevyslechla tolik kázání jako žáci prezidenta Chauncyho“). Na druhé straně podporoval Galileovu moderní astronomickou perspektivu a krátce před jeho smrtí ve funkci obdržela kolej svůj první teleskop. Mnozí považují Chauncyho za předního učence v Nové Anglii své doby a možná za nejvzdělanějšího ze všech harvardských prezidentů koloniální éry. Arabština byla jen jedním z několika cizích jazyků, které ovládal.
V době Chauncyho působení vzkvétal na dvoře první americký univerzitní tisk, který vydával materiály v angličtině i v domorodých jazycích. (Ne všechny podobné aktivity našly zalíbení za řekou v Bostonu: v roce 1662 v reakci na blíže nespecifikované svazky harvardské tiskárny přijal Velký a obecný soud první zákon o cenzuře knih v zálivové kolonii). Snad nejvýznamnější publikací byla 1200stránková Indiánská bible (1663), kterou do algonkinštiny přeložil John Eliot. Indiánská bible – první bible vytištěná v Severní Americe – se používala téměř dvě století. V tomto období také Harvard získal prvního indiánského absolventa: Caleb Cheeshahteaumauk, ročník 1665.
Jednou z nekonečných frustrací byl Chauncyho roční plat ve výši 100 liber, který byl z velké části vyplácen ve zboží. To bylo více než Dunsterův plat (v průměru 55 liber ročně), ale sotva to stačilo pro Chauncyho manželku, osm dětí (šest Chauncyho synů absolvovalo Harvard: dva v roce 1651, jeden v roce 1657 a tři v roce 1661) a tři sluhy. Navzdory různým apelům na koloniální legislativu v Bostonu se Chauncymu nikdy nepodařilo dosáhnout zvýšení platu.
Chauncy zemřel ve funkci 29. února 1672 (= 19. února 1671 podle juliánského kalendáře, který tehdy používali angličtí kolonisté).