Booneová hrála v roce 2007 v losangeleském debutu Charlese L. Meeho Limonade Tous Les Jours a za svůj výkon získala dvě divadelní ceny Los Angeles Weekly Theatre Awards. Booneová debutovala ve filmu v hororu My Bloody Valentine 3D (2009) a v roce 2010 si zahrála vedlejší roli ve filmu Sex ve městě 2. V roce 2010, ve svém roce v televizi, hrál zástupce okresního prokurátora Laurena Stantona v krátkodobém seriálu stanice NBC Zákon &pořádek: Los Angeles. V témže roce Booneová debutovala jako režisérka nezávislým filmem Eggshells for Soil, jehož část se natáčela v jejím rodném městě The Villages na Floridě. Objevila se také ve čtvrtém filmu ze série Step Up Revolution (2012).
Boone později získala hlavní roli v nezávislém dramatu Leave Me Like You Found Me (2012), za který získala cenu Art Gen Film Festivalu pro nejlepší herečku. V roce 2013 si zahrála epizodní roli v policejním seriálu Blue Bloods (Modrá krev) na stanici CBS a ve stejném roce získala hlavní roli agentky FBI Elizabeth Keenové v seriálu The Blacklist (Černá listina) na stanici NBC. Seriál The Blacklist zaznamenal úspěch u kritiky i diváků, včetně dobrých výsledků ve sledovanosti DVR.