Boone ha recitato nel debutto di Charles L. Mee a Los Angeles nel 2007, interpretando Limonade Tous Les Jours, e ha vinto due Los Angeles Weekly Theatre Awards per la sua performance. Boone ha fatto il suo debutto cinematografico nel film horror My Bloody Valentine 3D (2009), seguito da un ruolo di supporto in Sex and the City 2 nel 2010. Durante il 2010, nel suo anno in televisione, ha interpretato il vice procuratore distrettuale Lauren Stanton nella serie di breve durata della NBC Law & Order: LA. Lo stesso anno, Boone ha fatto il suo debutto alla regia con il film indipendente Eggshells for Soil, parti del quale sono state girate nella sua città natale, The Villages, Florida. È apparsa anche in Step Up Revolution (2012), il quarto film della serie Step Up.
Boone avrebbe poi ricevuto un ruolo da protagonista nel dramma indipendente Leave Me Like You Found Me (2012), per il quale ha vinto il premio Art Gen Film Festival come migliore attrice. Ha avuto un ruolo ricorrente nella serie drammatica poliziesca della CBS Blue Bloods nel 2013, seguito dal suo ruolo da protagonista come agente dell’FBI Elizabeth Keen nella serie della NBC The Blacklist lo stesso anno. The Blacklist ha ottenuto un successo sia di critica che di pubblico, compresi buoni punteggi di rating DVR.