Boone a jucat în debutul lui Charles L. Mee la Los Angeles în 2007, jucând Limonade Tous Les Jours, și a câștigat două premii Los Angeles Weekly Theatre Awards pentru interpretarea sa. Boone și-a făcut debutul cinematografic în filmul horror My Bloody Valentine 3D (2009), urmat de un rol secundar în Sex and the City 2 în 2010. În 2010, în anul său de televiziune, a interpretat rolul procurorului districtual adjunct Lauren Stanton în serialul de scurtă durată al NBC Law & Order: LA. În același an, Boone și-a făcut debutul ca regizoare cu filmul independent Eggshells for Soil, filmat parțial în orașul ei natal, The Villages, Florida. Ea a apărut, de asemenea, în Step Up Revolution (2012), al patrulea film din seria Step Up.
Boone va primi mai târziu un rol principal în drama independentă Leave Me Like You Found Me (2012), pentru care a câștigat premiul Art Gen Film Festival pentru cea mai bună actriță. În 2013 a avut un rol recurent în serialul polițist Blue Bloods de la CBS, urmat de rolul principal al agentului FBI Elizabeth Keen în serialul The Blacklist de la NBC, în același an. The Blacklist a obținut un succes atât de critică, cât și de public, inclusiv scoruri bune de audiență DVR.